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Design of dual-ligand coordination in metal organic frameworks for breaking the seesaw effect between de-NO activity and N2 selectivity

氮氧化物 配体(生物化学) 跷跷板分子几何学 选择性 化学 光化学 电子转移 物理 受体 催化作用 有机化学 生物化学 燃烧 核物理学 中微子
作者
Kunli Song,Jian‐Wen Shi,Xinya Zhou,Yuwei Gui,Jun Li,Dandan Ma,Yu Chen,Chi He,Yufei Jia,Bo Qin,Liang Liang,Yimeng Zhang,Yonghong Cheng,Shaobin Wang
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier]
卷期号:354: 124131-124131 被引量:11
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2024.124131
摘要

In the selective catalytic reduction (SCR) of NOx with NH3, a catalyst usually exhibits a seesaw effect on de-NOx activity and N2 selectivity at low temperatures. Herein, we designed metal-organic frameworks (MOFs) with dual-ligand coordination to regulate the electronic and morphological structure for a breakthrough of the seesaw effect. The developed catalyst attained a noteworthy NOx conversion exceeding 90% within 60-330 ℃ with increased N2 selectivity. The dual-ligand coordination leads to more defects and a more uniform electron distribution for delocalization of electrons, thereby improving de-NOx activity. Furthermore, the dual-ligand coordination manifests a Si-O-Mn bond for amplifying both de-NOx activity and thermal stability. Additionally, the dual ligands and Mn produce a hollow sea-urchin-like morphology with more exposed active sites for concentrating reactants and intermediates to improve electron transfer efficiency in N2 selectivity. This work clarifies the mechanism of dual-ligand regulation for electron-morphology to simultaneously enhance de-NOx activity and N2 selectivity.
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