Molecular-level design of isolated molybdenum oxide anchored on carbon nitride for photocatalytic H2 production and environmental remediation

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作者
Milad Jourshabani,Mahdieh Razi Asrami,Byeong–Kyu Lee
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:336: 122907-122907 被引量:22
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2023.122907
摘要

Polymeric carbon nitride typically suffers from sluggish intrinsic charge separation and low available active sites. This paper reports that isolated non-crystalline molybdenum oxide species anchored to N-coordinating cavities (MoCN) have abundant surface-active sites for solid–liquid two-phase reactions, whether for photocatalytic H2 evolution or organic pollutant degradation. Molecular dynamic simulations and density functional theory (DFT) revealed six-fold cavities to stabilize the MoO3 species with non-crystalline features, endowing high dispersion and less aggregation. As proven in single-site heterogeneous catalysts, the photocatalyst benefits from size reduction and accelerated interfacial charge transfer because of its mutual contact between two semiconductors. The MoCN shows a high visible-light H2 evolution of 1265 µmol g−1h−1 under visible light (λ ≥ 400 nm) illumination. The photocatalyst degraded more than 95% tetracycline within 30 min and rhodamine B in 10 min. The MoO3 species confined within π-conjugated systems increase the catalytic contact sites, extending visible light harvesting ability to a longer wavelength. Each single catalytic site facilitates the separation and transfer of charge carriers while interfacial charge still occurs between MoO3 and CN. This molecular-level design and strategy provide a new opportunity and a universal way to extend the boundaries of liquid–solid phase catalysts.
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