Dual-doping for enhancing chemical stability of functional anionic units in sulfide for high-performance all-solid-state lithium batteries

电化学 锂(药物) 硫化物 材料科学 化学稳定性 水解 化学工程 电解质 金属 阴极 兴奋剂 化学 电极 物理化学 有机化学 冶金 医学 光电子学 工程类 内分泌学
作者
Peiwen Yu,Niaz Ahmad,Jie Yang,Chaoyuan Zeng,Xiaoxiao Liang,Weimin Huang,Mei Ni,Pengcheng Mao,Wen Yang
出处
期刊:Journal of Energy Chemistry [Elsevier BV]
卷期号:86: 382-390 被引量:10
标识
DOI:10.1016/j.jechem.2023.07.038
摘要

The sulfide-based solid-state electrolytes (SEs) reactivity toward moisture and Li-metal are huge barriers that impede their large-scale manufacturing and applications in all-solid-state lithium batteries (ASSLBs). Herein, we proposed an Al and O dual-doped strategy for Li3PS4 SE to regulate the chemical/electrochemical stability of anionic PS43− tetrahedra to mitigate structural hydrolysis and parasitic reactions at the SE/Li interface. The optimized Li3.08Al0.04P0.96S3.92O0.08 SE presents the highest σLi+ of 3.27 mS cm−1, which is ∼6.8 times higher than the pristine Li3PS4 and excellently inhibits the structural hydrolysis for ∼25 min @ 25% humidity at RT. DFT calculations confirmed that the enhanced chemical stability was revealed to the intrinsically stable entities, e.g., POS33− units. Moreover, Li3.08Al0.04P0.96S3.92O0.08 SE cycled stably in Li//Li symmetric cell over 1000 h @ 0.1 mA cm−2/0.1 mA h cm−2, could be revealed to Li-Al alloy and Li2O at SE/Li interface impeding the growth of Li-dendrites during cycling. Resultantly, LNO@LCO/Li3.08Al0.04P0.96S3.92O0.08/Li-In cell delivered initial discharge capacities of 129.8 mA h g−1 and 83.74% capacity retention over 300 cycles @ 0.2 C at RT. Moreover, the Li3.08Al0.04P0.96S3.92O0.08 SE presented >90% capacity retention over 200 and 300 cycles when the cell was tested with LiNi0.8Co0.15Al0.05O2 (NCA) cathode material vs. 5 and 10 mg cm−2 @ RT.
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