Competitive Coordination-Induced Formation of Fe-O-Ce Structure in Beta Zeolite to Enhance Moderate-to-High Temperature Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3

沸石 催化作用 选择性催化还原 还原(数学) BETA(编程语言) 材料科学 结晶学 化学 化学工程 工程类 有机化学 计算机科学 几何学 数学 程序设计语言
作者
Xin Guo,Yuanjiang Wang,Minghao Hu,Na Young Kang,Baocang Liu,Xuan Xu,Jun Zhang
出处
期刊:ACS materials letters [American Chemical Society]
卷期号:: 4507-4516
标识
DOI:10.1021/acsmaterialslett.4c01420
摘要

Fe-based catalysts are capable of selective catalytic ammonia reduction (NH3-SCR) for NOx, while efficient loading of active components and optimization of reactive adsorption models are still required to achieve enhanced catalytic performance. Here, Ce and Fe dual-ion doped Ce-Fe-Beta zeolite catalysts were constructed via a facile ion exchange strategy for efficient NH3-SCR. The competitively coordinated interaction between Ce and Fe within Ce-Fe-Beta zeolite induces the transformation of aggregated Fe2O3 species to incorporated Fe species with Fe-O and Fe-O-Ce bonds. The formed Fe-O-Ce structure enhances the adsorption of NO and reduces the energy barrier of the rate-limiting step (NO + O2 → NO2). The synergy between Ce and Fe can tune the electronic states of Fe species and makes the NH3-SCR reaction follow Langmuir–Hinshelwood and Eley–Rideal pathways. Thus, a high NOx conversion of ≥98% is achieved over Ce-Fe-Beta zeolite at 350–580 °C under a space velocity of 200 000 h–1.
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