Water-oxidation catalysis by manganese in a geochemical-like cycle

化学 催化作用 无机化学 催化循环 环境化学 有机化学
作者
Rosalie K. Hocking,Robin Brimblecombe,Shery L. Y. Chang,Archana Singh,Mun Hon Cheah,C. J. Glover,William H. Casey,Leone Spiccia
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
卷期号:3 (6): 461-466 被引量:492
标识
DOI:10.1038/nchem.1049
摘要

Water oxidation in all oxygenic photosynthetic organisms is catalysed by the Mn₄CaO₄ cluster of Photosystem II. This cluster has inspired the development of synthetic manganese catalysts for solar energy production. A photoelectrochemical device, made by impregnating a synthetic tetranuclear-manganese cluster into a Nafion matrix, has been shown to achieve efficient water oxidation catalysis. We report here in situ X-ray absorption spectroscopy and transmission electron microscopy studies that demonstrate that this cluster dissociates into Mn(II) compounds in the Nafion, which are then reoxidized to form dispersed nanoparticles of a disordered Mn(III/IV)-oxide phase. Cycling between the photoreduced product and this mineral-like solid is responsible for the observed photochemical water-oxidation catalysis. The original manganese cluster serves only as a precursor to the catalytically active material. The behaviour of Mn in Nafion therefore parallels its broader biogeochemistry, which is also dominated by cycles of oxidation into solid Mn(III/IV) oxides followed by photoreduction to Mn²⁺.
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