A theory for adiabatic bond breaking electron transfer reactions at metal electrodes

电子转移 化学 溶剂 哈密顿量(控制论) 绝热过程 化学物理 电子 热力学 金属 原子物理学 物理化学 量子力学 物理 有机化学 数学 数学优化
作者
Marc T. M. Koper,Gregory A. Voth
出处
期刊:Chemical Physics Letters [Elsevier BV]
卷期号:282 (1): 100-106 被引量:70
标识
DOI:10.1016/s0009-2614(97)01155-x
摘要

A theory is formulated for bond breaking and electron transfer at metal electrodes, based on an adaptation of the Anderson–Newns Hamiltonian. The model provides an extension of Savéant's model for concerted bond breaking and electron transfer and yields Savéant's predictions in the limit of vanishing electronic coupling. Solvent dynamical effects are investigated by assuming an overdamped solvent motion and a ballistic bond breaking motion. It is found that in a sufficiently slow solvent the transfer coefficient and the activation enthalpy may become temperature dependent, although the effect is probably small for most combinations of redox couples and solvents at room temperature.
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