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Tandem Methanolysis and Catalytic Transfer Hydrogenolysis of Polyethylene Terephthalate to p‐Xylene over Cu/ZnZrOx Catalysts

氢解 催化作用 脱氢 甲醇 化学 对苯二甲酸 聚对苯二甲酸乙二醇酯 对苯二甲酸二甲酯 材料科学 有机化学 高分子化学 光化学 聚酯纤维 复合材料
作者
Ryan Helmer,Siddhesh S. Borkar,Aojie Li,Fatima Mahnaz,Jenna Vito,Michelle Bishop,Ashfaq Iftakher,M. M. Faruque Hasan,Srinivas Rangarajan,Manish Shetty
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
被引量:3
标识
DOI:10.1002/anie.202416384
摘要

Abstract We demonstrate a novel approach of utilizing methanol (CH 3 OH) in a dual role for (1) the methanolysis of polyethylene terephthalate (PET) to form dimethyl terephthalate (DMT) at near‐quantitative yields (~97 %) and (2) serving as an in situ H 2 source for the catalytic transfer hydrogenolysis (CTH) of DMT to p‐xylene (PX, ~63 % at 240 °C and 16 h) on a reducible ZnZrO x supported Cu catalyst (i.e., Cu/ZnZrO x ). Pre‐ and post‐reaction surface and bulk characterization, along with density functional theory (DFT) computations, explicate the dual role of the metal‐support interface of Cu/ZnZrO x in activating both CH 3 OH and DMT and facilitating a lower free‐energy pathway for both CH 3 OH dehydrogenation and DMT hydrogenolysis, compared to Cu supported on a redox‐neutral SiO 2 support. Loading studies and thermodynamic calculations showed that, under reaction conditions, CH 3 OH in the gas phase, rather than in the liquid phase, is critical for CTH of DMT. Interestingly, the Cu/ZnZrO x catalyst was also effective for the methanolysis and hydrogenolysis of C−C bonds (compared to C−O bonds for PET) of waste polycarbonate (PC), largely forming xylenol (~38 %) and methyl isopropyl anisole (~42 %) demonstrating the versatility of this approach toward valorizing a wide range of condensation polymers.
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