La3(Ga3S3O3)(Si2O7): An Oxychalcogenide Demonstrating Ultrawide Optical Bandgap and Favorable Birefringence Propelled by Divergent Anionic Groups

极化率 双折射 非线性光学 带隙 材料科学 各向异性 红外线的 激光器 光学材料 相位匹配 光电子学 光学 非线性系统 物理 分子 量子力学
作者
Ming‐Shu Zhang,Shao‐Min Pei,Xiao‐Ming Jiang,Bin‐Wen Liu,Guo‐Cong Guo
出处
期刊:ACS materials letters [American Chemical Society]
卷期号:7 (1): 312-318
标识
DOI:10.1021/acsmaterialslett.4c02162
摘要

The exceptional structural plasticity and well-balanced properties of oxychalcogenides make them highly desirable as infrared nonlinear optical (IR NLO) materials. A breakthrough in the design of high-performance oxychalcogenides involves integrating and assembling multiple anionic units to maximize their functions. Following this approach, we developed La3(Ga3S3O3)(Si2O7) (LGSSO) by simultaneously incorporating [Ga3O3S6] and [Si2O7] groups. The potential of LGSSO as an IR NLO material is evident from its wide bandgap (4.82 eV, runner-up in NLO oxychalcogenides), high laser-induced damage threshold (8.7 × AgGaS2 at 1064 nm), attractive birefringence (0.122 at 546 nm), and moderate phase-matching second-harmonic generation response (1.7 × KH2PO4 at 1064 nm, 0.3 × AgGaS2 at 1910 nm). Theoretical studies indicate that the [LaS2O6] and [GaO2S2] contribute significantly to the NLO coefficient, while the [Ga3O3S6] trimers with pronounced polarizability anisotropy play a pivotal role in providing a substantial birefringence. This work offers a tangible paradigm for exploring well-performed oxychalcogenide NLO material.
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