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Boosting the Methanol Oxidation Reaction Activity of Pt–Ru Clusters via Resonance Energy Transfer

催化作用 甲醇 电催化剂 甲醇燃料 脱氢 材料科学 直接甲醇燃料电池 密度泛函理论 化学工程 光化学 化学 纳米技术 物理化学 计算化学 电极 电化学 有机化学 阳极 工程类
作者
Jiahui Liang,Heyun Cheng,Bolin Zhao,Qiong Hu,Zihao Xing,Yuwei Zhang,Li Niu
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:19 (38) 被引量:11
标识
DOI:10.1002/smll.202302149
摘要

The sluggish kinetics of the methanol oxidation reaction (MOR) with PtRu electrocatalyst severely hinder the commercialization of direct methanol fuel cells (DMFCs). The electronic structure of Pt is of significant importance for its catalytic activity. Herein, it is reported that low-cost fluorescent carbon dots (CDs) can regulate the behavior of the D-band center of Pt in PtRu clusters through resonance energy transfer (RET), resulting in a significant increase in the catalytic activity of the catalyst participating in methanol electrooxidation. For the first time, the bifunction of RET is used to provide unique strategy for fabrication of PtRu electrocatalysts, not only tunes the electronic structure of metals, but also provides an important role in anchoring metal clusters. Density functional theory calculations further prove that charge transfer between CDs and Pt promotes the dehydrogenation of methanol on PtRu catalysts and reduces the free energy barrier of the reaction associated with the oxidation of CO* to CO2 . This helps to improve the catalytic activity of the systems participating in MOR. The performance of the best sample is 2.76 times higher than that of commercial PtRu/C (213.0 vs 76.99 mWcm-2mgPt-1${\rm{mW\ cm}}^{ - 2}{\rm{\ mg}}_{{\rm{Pt}}}^{ - 1}$ ). The fabricated system can be potentially used for the efficient fabrication of DMFCs.

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