Two-Dimensional Conductive Ni-HAB as a Catalyst for the Electrochemical Oxygen Reduction Reaction

催化作用 材料科学 氧还原反应 电化学 导电体 化学工程 电催化剂 氧还原 氧气 电极 无机化学 物理化学 复合材料 化学 有机化学 工程类
作者
Jihye Park,Zhihua Chen,Raul A. Flores,Gustaf Wallnerström,Ambarish Kulkarni,Jens K. Nørskov,Thomas F. Jaramillo,Zhenan Bao
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:12 (35): 39074-39081 被引量:58
标识
DOI:10.1021/acsami.0c09323
摘要

Catalytic systems whose properties can be systematically tuned via changes in synthesis conditions are highly desirable for the next-generation catalyst design and optimization. Herein, we present a two-dimensional (2D) conductive metal–organic framework consisting of M-N4 units (M = Ni, Cu) and a hexaaminobenzene (HAB) linker as a catalyst for the oxygen reduction reaction. By varying synthetic conditions, we prepared two Ni-HAB catalysts with different crystallinities, resulting in catalytic systems with different electric conductivities, electrochemical activity, and stability. We show that crystallinity has a positive impact on conductivity and demonstrate that this improved crystallinity/conductivity improves the catalytic performance of our model system. Additionally, density functional theory simulations were performed to probe the origin of M-HAB's catalytic activity, and they suggest that M-HAB's organic linker acts as the active site with the role of the metal being to modulate the linker sites' binding strength.
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