Single-Atom Ruthenium Catalytic Sites for Acetylene Hydrochlorination

乙炔 催化作用 X射线光电子能谱 化学 光化学 扩展X射线吸收精细结构 空间速度 Atom(片上系统) 材料科学 吸收光谱法 化学工程 有机化学 光学 选择性 物理 嵌入式系统 工程类 计算机科学
作者
Hongyu Zhang,Tiantong Zhang,Yiming Jia,Jinli Zhang,You Han
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry Letters [American Chemical Society]
卷期号:12 (30): 7350-7356 被引量:39
标识
DOI:10.1021/acs.jpclett.1c01779
摘要

The high cost of noble metal catalysts has been a major factor limiting their industrial applications. It is thus of strong interest to develop catalysts with minimum metal loading. Here, we designed and prepared a single-atom ruthenium catalyst through a cascade anchoring strategy to maximize the efficiency of Ru atoms for acetylene hydrochlorination. The single-atom catalyst supported on commercial activated carbon (AC) exhibits excellent catalytic activity with acetylene conversion of 95.4% at an acetylene gas hourly space velocity (GHSV) of 720 h–1 and almost no deactivation during a 600 h catalyst lifetime test. In conjunction with a series of experimental characterizations of the catalyst, including aberration-corrected scanning transmission electron microscopy (Ac-STEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and extended X-ray absorption fine spectroscopy (EXAFS), density functional theory (DFT) study shows that RuN4 sites are likely responsible for acetylene hydrochlorination catalytic activity. This work provides a strategy to design efficient single-atom catalysts for acetylene hydrochlorination and helps us to gain deeper understanding of single-atom catalytic mechanisms.
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