Highly Selective CO2 Electroreduction to C2H4 Using a Metal–Organic Framework with Dual Active Sites

化学 电化学 电催化剂 法拉第效率 金属 物理化学 电极 有机化学
作者
Xiaofeng Qiu,Haolin Zhu,Jia‐Run Huang,Pei‐Qin Liao,Xiao‐Ming Chen
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:143 (19): 7242-7246 被引量:369
标识
DOI:10.1021/jacs.1c01466
摘要

Conversion from CO2 to C2H4 is important for the development of energy and the environment, but the high energy barrier of hydrogenation of the *CO intermediate and C–C coupling step tend to result in C1 compounds as the main product and thus restrict the generation of C2H4. Here, we report a metal–organic framework (denoted as PcCu-Cu-O), composed of 2,3,9,10,16,17,23,24-octahydroxyphthalo-cyaninato)copper(II) (PcCu-(OH)8) ligands and the square-planar CuO4 nodes, as the electrocatalyst for CO2 to C2H4. Compared with the discrete molecular copper-phthalocyanine (Faradaic efficiency (FE) of C2H4 = 25%), PcCu-Cu-O exhibits much higher performance for electrocatalytic reduction of CO2 to C2H4 with a FE of 50(1)% and a current density of 7.3 mA cm–2 at the potential of −1.2 V vs RHE in 0.1 M KHCO3 solution, representing the best performance reported to date. In-situ infrared spectroscopy and control experiments suggested that the enhanced electrochemical performance may be ascribed to the synergistic effect between the CuPc unit and the CuO4 unit, namely the CO on the CO-producing site (CuO4 site) can efficiently migrate and dimerize with the *CO intermediate adsorbed on the C2H4-producing site (CuPc), giving a lower C–C dimerization energy barrier.
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