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Atomic-Scale Mechanisms of Enhanced Electrochemical Properties of Mo-Doped Co-Free Layered Oxide Cathodes for Lithium-Ion Batteries

电化学 材料科学 兴奋剂 阴极 离子 锂(药物) 原子单位 纳米技术 氧化物 无机化学 化学工程 电极 化学 光电子学 冶金 物理化学 内分泌学 工程类 物理 有机化学 医学 量子力学
作者
Linze Li,Jianguo Yu,Devendrasinh Darbar,Ethan C. Self,Donghai Wang,Jagjit Nanda,Indranil Bhattacharya,Chongmin Wang
出处
期刊:ACS energy letters [American Chemical Society]
卷期号:4 (10): 2540-2546 被引量:44
标识
DOI:10.1021/acsenergylett.9b01830
摘要

Cobalt-free layered oxides have emerged as promising candidates for next-generation cathodes for lithium-ion batteries. However, implementation of these materials has been hindered by their low rate capability, structural instability, and rapid capacity decay during cycling. Recent studies have shown that introducing cation dopants into layered oxides can strongly improve their electrochemical properties, but the underlying atomic-scale mechanisms remain elusive. In this work, we use a combination of atomic-resolution scanning transmission electron microscopy and first-principle calculations to reveal the microscopic origin of enhanced electrochemical properties in LiNi0.5Mn0.5O2 doped with ∼1 atom % Mo. Our results indicate that the Mo dopant hinders Li+/Ni2+ cation mixing and suppresses detrimental phase transformations near the particle surface and at intragranular grain boundaries, which enhances the cathode's reversible capacity and cycling stability. Overall, this work provides important insights on how cation doping affects the structure and electrochemical properties of layered oxide cathodes.
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