AZn2BO3X2(A = K, Rb, NH4; X = Cl, Br): New Members of KBBF Family Exhibiting Large SHG Response and the Enhancement of Layer Interaction by Modified Structures

等结构 二次谐波产生 四面体 结晶学 平面的 非线性光学 材料科学 晶体结构 化学 光学 非线性系统 物理 计算机科学 量子力学 计算机图形学(图像) 激光器
作者
Guangsai Yang,Pifu Gong,Zheshuai Lin,Ning Ye
出处
期刊:Chemistry of Materials [American Chemical Society]
卷期号:28 (24): 9122-9131 被引量:146
标识
DOI:10.1021/acs.chemmater.6b04272
摘要

A new category of five KBBF-analogy nonlinear optical (NLO) materials, AZn2BO3X2 (A = K, Rb, NH4; X = Cl, Br), are developed by the tetrahedron substitution of BeO3F for ZnO3X from KBe2BO3F2 (KBBF). They preserve the structural merits of KBBF, consisting of the infinite planar [Zn2BO3X2]∞ layers. Optical measurements on this series of NLO crystals reveal that they are phase-matchable in the visible and UV region with powder second-harmonic generation (SHG) responses being more than twice that of isostructural KBBF. First-principles calculations and atom-cutting analysis were carried out to demonstrate that enhanced SHG response originates from the cooperative effect of coparallel [BO3] triangles and distorted ZnO3Cl/Br tetrahedra. The theoretical calculations and experimental results show that AZn2BO3X2 exhibits a less-developed layer habit compared with KBBF. Especially, because of the existence of relatively strong hydrogen bond between NH4+ groups and [Zn2BO3Cl2]∞ layers, NH4Zn2BO3Cl2 crystal exhibits the best growth behavior along the c axis. These results show that they may have prospects as a kind of UV nonlinear optical material.
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