Efficient gaseous iodine capture enhanced by charge-induced effect of covalent organic frameworks with dense tertiary-amine nodes

吸附 胺气处理 共价键 化学 氮气 叔胺 共价有机骨架 电荷密度 密度泛函理论 化学工程 物理化学 有机化学 计算化学 工程类 物理 量子力学
作者
Bo Jiang,Qi Yue,Xiaofeng Li,Xinghua Guo,Zhimin Jia,Jie Zhang,Yang Li,Lijian Ma
出处
期刊:Chinese Chemical Letters [Elsevier BV]
卷期号:33 (7): 3556-3560 被引量:30
标识
DOI:10.1016/j.cclet.2022.03.053
摘要

Based on the outstanding application advantages of nitrogen-rich materials with regular porous frameworks in the capture of gaseous radioactive iodine, a series of covalent organic frameworks (COFs) with dual channels and abundant tertiary-amine active sites were constructed herein via a unique multi-nitrogen node design. The high density of up-to-six nitrogen adsorption sites in a single structural unit of the products effectively improved the adsorption capacities of the materials for iodine. Moreover, the adsorption affinity of the active sites can be further regulated by charge-induced effect of different electron-donating groups introduced into the COFs. Adsorption experiments combined with DFT theoretical calculations confirmed that the introduction of electron-donating groups can effectively increase the electron density around the active sites and enhance the binding energy between the materials and iodine, and thus improve the iodine adsorption capacity to 5.54 g/g. The construction strategy of multi-nitrogen node and charge-induced effect proposed in this study provides an important guidance for the study of the structure-activity relationship of functional materials and the design and preparation of high-performance iodine adsorption materials.
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