A Laccase-Wiring Redox Hydrogel for Efficient Catalysis of O2 Electroreduction

漆酶 氧化还原 催化作用 化学 化学工程 组合化学 材料科学 无机化学 有机化学 工程类
作者
Nicolas Mano,Valentine Soukharev,Adam Heller
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry B [American Chemical Society]
卷期号:110 (23): 11180-11187 被引量:189
标识
DOI:10.1021/jp055654e
摘要

Laccase was earlier wired to yield an O2 electroreduction catalyst greatly outperforming platinum and its alloys. Here we describe the design, synthesis optimization of the composition, and characterization of the +0.55 V (AgAgCl) laccase-wiring redox hydrogel, with an apparent electron diffusion coefficient (D(app)) of 7.6 x 10(-7) cm2 s(-1). The high D(app) results in the tethering of redox centers to the polymer backbone through eight-atom-long spacer arms, which facilitate collisional electron transfer between proximal redox centers. The O2 flux-limited, true-area-based current density was increased from the earlier reported 560 to 860 microA cm(-2). When the O2 diffusion to the 7-microm-diameter carbon fiber cathode was cylindrical, half of the O2 flux-limited current was reached already at 0.62 V and 90% at 0.56 V vs Ag/AgCl, merely -0.08 and -0.14 V versus the 0.7 V (Ag/AgCl) reversible O2/H2O half-cell potential at pH 5.
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