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Orbital‐Morphology‐Based Oxygen Reduction in a Correlated Oxide

材料科学 形态学(生物学) 原子轨道 锐钛矿 催化作用 分子轨道 氧化物 非键轨道 轨道杂交 轨道能级差 化学物理 轨道重叠 纳米技术 结晶学 电子 分子轨道理论 物理 冶金 光催化 有机化学 分子 生物 化学 量子力学 遗传学
作者
Zhihua Zhang,Yangyu Zhu,Xiaoyue Shi,Baotong Qi,Yu Ding,Yan Du,Wanfeng Shi,Jian Zhang,Jian Liu,Yuanhua Sang,Peng Wang,Lei Zhang,Haohai Yu,Huaijin Zhang,Bin Cai,Mingwen Zhao,Yangyang Li
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:34 (29) 被引量:2
标识
DOI:10.1002/adfm.202316448
摘要

Abstract Orbital degree of freedom plays a crucial role in governing the physical and chemical properties of solid materials, and it is widely investigated in the fields of physics, material science, and chemistry. Typically, orbital‐energy‐related scenarios, such as d‐band center or electron occupancy, have been discussed in the catalytic materials, since they can control the surface‐adsorbate bonding strength to modulate the catalytic activity. However, the impact of orbital morphology, that is the “posture” of orbitals on catalysts' surfaces, has never been studied. Here the importance of 3 d ‐orbital morphology on the activity of oxygen reduction reaction (ORR) in a strongly correlated oxide α‐Ti 2 O 3 is highlighted. Superior ORR performance is observed in α‐Ti 2 O 3 (Ti 3+ :3 d 1 ) than that of the anatase and rutile TiO 2 (Ti 4+ :3 d 0 ), with higher Faradaic efficiency (87.3%) and H 2 O 2 selectivity (93.2%). More importantly, a novel orbital‐morphology‐based mechanism is developed and the orbital morphology dominates the catalytic activity by determining the surface‐adsorbates d – p orbital hybridization via orbitals' overlap, resulting in a crystal‐plane‐dependent ORR activity in α‐Ti 2 O 3 . The work reveals the strong interplay between the orbital morphology, d – p hybridization, and ORR activity, which broadens the fundamental understanding of catalysts from a new view of the orbital degree of freedom.
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