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Unconventional s-p-d hybridization in modulating frontier orbitals of carbonaceous radicals on PdBi nanosheets for efficient ethanol electrooxidation

催化作用 化学 吸附 原子轨道 选择性 带隙 激进的 分子轨道 乙醇 光化学 材料科学 分子 电子 物理化学 有机化学 物理 光电子学 量子力学
作者
Ji Liang,Haiyun Che,Ningkang Qian,Junjie Li,Sai Luo,Xiao Li,Xingqiao Wu,Qun Xu,Xuzhong Gong,Xinwei Cui,Hui Zhang,Deren Yang
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:328: 122521-122521 被引量:22
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2023.122521
摘要

Rational design of highly efficient ethanol electrooxidation catalysts requires modulation of their band structure, yet most of the understanding stops at either upshift or downshift of d-band center that facilitates only a portion of ethanol oxidation reaction (EOR) process. Herein, we take in-situ formed carbonaceous intermediates as an essential part in regulating the band structure of 2D catalysts for the whole EOR process. We found that, by alloying Bi into Pd nanosheets, d band of Pd upshifted, resulting in the enhanced adsorption ability of the catalyst. After the adsorption of CH3CH2OH, p band of Bi dragged down d-band of Pd and lifted up s and p orbitals of the adsorbed carbonaceous radicals, forming molecular orbitals that bridged their energy gaps and lowered the energy barriers of electron transfer in C1 pathway. This unconventional s-p-d hybridization offers Pd14.9Bi nanosheets exhibit high mass activity of 6.6 A/mgpd and C1 selectivity of 19.7 %.
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