Gradient Interphase Engineering Enabled by Anionic Redox for High-Voltage and Long-Life Li-Ion Batteries

化学 阴极 电解质 相间 氧化还原 阳极 离子 亲核细胞 电极 化学工程 无机化学 有机化学 物理化学 催化作用 生物 工程类 遗传学
作者
Baodan Zhang,Xiaohong Wu,Haiyan Luo,Hao Yan,Yilong Chen,Shiyuan Zhou,Jianhua Yin,Kang Zhang,Hong‐Gang Liao,Qingsong Wang,Yeguo Zou,Yu Qiao,Shi‐Gang Sun
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:146 (7): 4557-4569 被引量:30
标识
DOI:10.1021/jacs.3c11440
摘要

Intelligent utilization of the anionic redox reaction (ARR) in Li-rich cathodes is an advanced strategy for the practical implementation of next-generation high-energy-density rechargeable batteries. However, due to the intrinsic complexity of ARR (e.g., nucleophilic attacks), the instability of the cathode-electrolyte interphase (CEI) on a Li-rich cathode presents more challenges than typical high-voltage cathodes. Here, we manipulate CEI interfacial engineering by introducing an all-fluorinated electrolyte and exploiting its interaction with the nucleophilic attack to construct a gradient CEI containing a pair of fluorinated layers on a Li-rich cathode, delivering enhanced interfacial stability. Negative/detrimental nucleophilic electrolyte decomposition has been efficiently evolved to further reinforce CEI fabrication, resulting in the construction of LiF-based indurated outer shield and fluorinated polymer-based flexible inner sheaths. Gradient interphase engineering dramatically improved the capacity retention of the Li-rich cathode from 43 to 71% after 800 cycles and achieved superior cycling stability in anode-free and pouch-type full cells (98.8% capacity retention, 220 cycles), respectively.
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