Ultrafast Internal Exciton Dissociation through Edge States in MoS2 Nanosheets with Diffusion Blocking

激子 带隙 材料科学 半导体 光谱学 分子物理学 离解(化学) 凝聚态物理 吸收边 化学物理 光电子学 化学 物理 量子力学 物理化学
作者
Xinyu Sui,Huimin Wang,Liang Cheng,Qing Zhang,H. A. B.,Keming Wu,Zhuoya Zhu,Yiyang Gong,Shuai Yue,Hailong Chen,Qiuyu Shang,Yang Mi,Peng Gao,Yong Zhang,Sheng Meng,Xinfeng Liu
出处
期刊:Nano Letters [American Chemical Society]
卷期号:22 (14): 5651-5658 被引量:24
标识
DOI:10.1021/acs.nanolett.1c04987
摘要

Edge states of two-dimensional transition-metal dichalcogenides (TMDCs) are crucial to quantum circuits and optoelectronics. However, their dynamics are pivotal but remain unclear due to the edge states being obscured by their bulk counterparts. Herein, we study the state-resolved transient absorption spectra of ball-milling-produced MoS2 nanosheets with 10 nm lateral size with highly exposed free edges. Electron energy loss spectroscopy and first-principles calculations confirm that the edge states are located in the range from 1.23 to 1.78 eV. Upon above bandgap excitations, excitons populate and diffuse toward the boundary, where the potential gradient blocks excitons and the edge states are formed through interband transitions within 400 fs. With below bandgap excitations, edge states are slowed down to 1.1 ps due to the weakened valence orbital coupling. These results shed light on the fundamental exciton dissociation processes on the boundary of functionalized TMDCs, enabling the ground work for applications in optoelectronics and light-harvesting.
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