Graphitic Carbon Nitride Doped with Biphenyl Diimide: Efficient Photocatalyst for Hydrogen Peroxide Production from Water and Molecular Oxygen by Sunlight

石墨氮化碳 光化学 光催化 催化作用 太阳能燃料 制氢 光催化分解水 化学 材料科学 分解水 有机化学
作者
Yusuke Kofuji,Satoshi Ohkita,Yasuhiro Shiraishi,Hirokatsu Sakamoto,Shunsuke Tanaka,Satoshi Ichikawa,Takayuki Hirai
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:6 (10): 7021-7029 被引量:332
标识
DOI:10.1021/acscatal.6b02367
摘要

Photocatalytic hydrogen peroxide (H2O2) production from water and molecular oxygen (O2) by sunlight is a promising strategy for green, safe, and sustainable H2O2 synthesis. We prepared graphitic carbon nitride (g-C3N4) doped with electron-deficient biphenyl diimide (BDI) units by a simple calcination procedure. The g-C3N4/BDI catalyst, when photoirradiated by visible light (λ >420 nm) in pure water with O2, successfully promotes water oxidation by the photogenerated valence band holes and selective two-electron reduction of O2 by the conduction band electrons, resulting in successful production of millimolar levels of H2O2. Electrochemical analysis, Raman spectroscopy, and ab initio calculation results revealed that, upon photoexcitation of the catalyst, the photogenerated positive holes are localized on the BDI unit while the conduction band electrons are localized on the melem unit. This spatial charge separation suppresses rapid recombination of the hole–electron pairs and facilitates efficient H2O2 production. The solar-to-chemical energy conversion efficiency for H2O2 production is 0.13%, which is comparable to that for photosynthetic plants. This metal-free photocatalysis therefore shows potential as an artificial photosynthesis for clean solar fuel production.
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