Space-Confined Growth of Cs2CuBr4 Perovskite Nanodots in Mesoporous CeO2 for Photocatalytic CO2 Reduction: Structure Regulation and Built-in Electric Field Construction

钙钛矿(结构) 介孔材料 异质结 材料科学 纳米点 密度泛函理论 卤化物 光催化 化学工程 纳米技术 光电子学 无机化学 化学 计算化学 催化作用 工程类 生物化学
作者
Zhijie Zhang,Deben Li,Yaoqing Chu,Lijuan Chang,Jiayue Xu
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry Letters [American Chemical Society]
卷期号:14 (23): 5249-5259 被引量:42
标识
DOI:10.1021/acs.jpclett.3c01148
摘要

Halide perovskites have shown great promise in photocatalytic CO2 conversion. However, their practical application is seriously hindered by severe charge recombination and inadequate adsorption/activation toward CO2 molecules. Herein, the space-confined growth of lead-free Cs2CuBr4 perovskite nanodots in mesoporous CeO2 was realized by a facile impregnation approach. An outstanding CO2 photoreduction performance is achieved by the optimum Cs2CuBr4/CeO2 heterojunction with CO and CH4 yields of 271.56 and 83.28 μmol g-1, respectively. Experimental characterizations and theoretical calculations cooperatively validate the S-scheme charge transfer mechanism in the Cs2CuBr4/CeO2 heterojunction. The CO2 photoreduction pathway is also revealed by combining in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectra (DRIFTS) and density functional theory (DFT) calculations. This study provides useful guidance for the design of high-performance halide perovskite/mesoporous material heterostructure photocatalysts for artificial photosynthesis.
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