Metal–Organic Frameworks with Axial Cobalt–Oxygen Coordination Modulate Polysulfide Redox for Lithium–Sulfur Batteries

多硫化物 材料科学 氧化还原 锂(药物) 硫黄 金属 氧气 无机化学 金属有机骨架 化学 冶金 有机化学 吸附 电极 电解质 物理化学 医学 内分泌学
作者
Qingliang Lv,Yinjing Sun,Bin Li,Caixia Li,Qi Zhang,Lei Wang
出处
期刊:Advanced Energy Materials [Wiley]
被引量:12
标识
DOI:10.1002/aenm.202403223
摘要

Abstract Although the ultrahigh theoretical energy density and cost‐effectiveness, lithium–sulfur (Li‐S) batteries suffer from sluggish conversion kinetics and the shuttling effect of soluble lithium polysulfides (LiPSs). Herein, conductive hexagonal cobalt‐organic framework (Co‐HTP) nanosheets are anchored in situ on carboxyl graphene (CG) substrates and serve as host catalysts to modulate the polysulfide redox. Substantial characterizations identify that the local coordination environment of the quadrilateral Co–N 4 units transforms into an asymmetric penta‐coordinated O–Co–N 4 with axial Co─O coordination, which triggers spin polarization and remarkable electron delocalization of Co 3d orbital. The higher spin state and lower local electron density of the O–Co–N 4 sites induce more active electronic states in Co‐HTP/CG and facilitate orbital hybridization with polysulfides to form more stable bond orders. Such optimized electronic structure significantly accelerates redox kinetics and enhances the adsorption strength of polysulfides. These merit the lithium–sulfur battery based on Co‐HTP/CG with a high reversible capacity, impressive rate capability, and prolonged cycling performance over 500 cycles. This work will enrich the design philosophy of modulating the spintronic structure of electrocatalysts for advanced Li–S batteries and beyond.
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