Unraveling the energy storage mechanism in graphene-based nonaqueous electrochemical capacitors by gap-enhanced Raman spectroscopy

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作者
Xiao-Ting Yin,En‐Ming You,Ru-Yu Zhou,Lihong Zhu,Weiwei Wang,Kaixuan Li,De‐Yin Wu,Yu Gu,Jianfeng Li,Bing‐Wei Mao,Jiawei Yan
出处
期刊:Nature Communications [Nature Portfolio]
卷期号:15 (1)
标识
DOI:10.1038/s41467-024-49973-9
摘要

Graphene has been extensively utilized as an electrode material for nonaqueous electrochemical capacitors. However, a comprehensive understanding of the charging mechanism and ion arrangement at the graphene/electrolyte interface remain elusive. Herein, a gap-enhanced Raman spectroscopic strategy is designed to characterize the dynamic interfacial process of graphene with an adjustable number of layers, which is based on synergistic enhancement of localized surface plasmons from shell-isolated nanoparticles and a metal substrate. By employing such a strategy combined with complementary characterization techniques, we study the potential-dependent configuration of adsorbed ions and capacitance curves for graphene based on the number of layers. As the number of layers increases, the properties of graphene transform from a metalloid nature to graphite-like behavior. The charging mechanism shifts from co-ion desorption in single-layer graphene to ion exchange domination in few-layer graphene. The increase in area specific capacitance from 64 to 145 µF cm
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