Divergent Adsorption Regulation in Metal–Organic Frameworks for Highly Efficient CF4/C2F6 Separation

吸附 选择性 金属有机骨架 配体(生物化学) 化学 金属 材料科学 化学工程 分析化学(期刊) 物理化学 催化作用 有机化学 生物化学 受体 工程类
作者
Guihong Xu,Ke Tian,Rongrong Fan,Kaiyuan Tan,Wenjun Zhang,Baogen Su,Zhiguo Zhang,Zongbi Bao,Qilong Ren,Qiwei Yang
出处
期刊:Advanced Science [Wiley]
标识
DOI:10.1002/advs.202411083
摘要

Abstract The efficient removal of low‐concentration components from homologous mixtures is often hampered by the co‐directional effect of traditional thermodynamic regulation approaches, typically leading to a trade‐off between adsorption capacity and selectivity. Focusing this challenge on the critical task of purifying perfluorocarbons in electronics industry, a divergent regulation strategy is reported that significantly improves the separation efficiency of low‐concentration hexafluoroethane (C 2 F 6 ) from tetrafluoromethane (CF 4 ). This approach involves the selective shielding of open metal sites and the modulation of channel geometry within an electron‐deficient ligand‐based pore environment, thereby facilitating a C 2 F 6 dense‐packing accommodation mode while weakening the CF 4 affinity due to the reduced host‐guest interactions. Simultaneously enhanced C 2 F 6 adsorption and reduced CF 4 adsorption are achieved, resulting in record‐high low‐pressure C 2 F 6 uptake and C 2 F 6 /CF 4 selectivity. Comprehensive insights into the unique separation mechanism are illustrated through a combination of solid‐state MAS nuclear magnetic resonance (SSNMR), molecular simulations, and meticulously designed comparative experiments. As a result, benchmark C 2 F 6 /CF 4 separation performance is achieved, as demonstrated by the unprecedented electronic‐grade (over 99.999%) CF 4 productivity (401 L kg −1 ) obtained from an industrially relevant C 2 F 6 /CF 4 (3:97) mixture, as well as the excellent water/air/heat stability and recyclability.
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