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Modulating the Coordination of Single Co Atoms to Trigger the Catalytic Oxidation of Formaldehyde at Room Temperature

催化作用 化学 甲醛 空间速度 贵金属 工作(物理) 金属 催化氧化 化学工程 无机化学 有机化学 选择性 热力学 物理 工程类
作者
Jianye Liu,Kaijun Liang,Defu Yao,Rakesh Chilivery,Dajun Fan,Wenbin Chen,Guanli Chen,Sha Li,Zhen Li,Muwei Ji,Yibing Song
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:62 (9): 4003-4010
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.3c00091
摘要

Designing efficient and stable non-precious metal catalysts remains a significant challenge for formaldehyde (HCHO) oxidation, which is an expected way to replace the employment of noble-metal catalysts. Herein, a series of atomically dispersed Co catalysts are optimized by evaporating nitrogen atoms and exploring their HCHO oxidation catalytic performance. The results show that the prepared temperature can effectively control the coordination regulation of the Co atomic site, which in turn affects the catalytic oxidation activity. Our best catalyst, the Co-N/C prepared at 1000 °C, exhibits superior activity with 92.8% of conversion at room temperature at a gas hourly space velocity (GHSV) of 72,000 mL·g-1·h-1. Extensive characterizations combined with theoretical calculations reveal that the high catalytic activity is attributed to the low-coordinated center, which can be tailored by pyrolysis temperature. This work provides an innovative strategy for catalyst design in the catalytic oxidation reaction.
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