Role of Zn-Al oxide structure and oxygen vacancy in bifunctional catalyst for syngas conversion to light olefins

双功能 催化作用 氧化物 空间速度 合成气 煅烧 化学 无机化学 双功能催化剂 甲醇 尖晶石 氧气 吸附 金属 材料科学 有机化学 冶金 选择性
作者
Fanhui Meng,Baozhen Li,Jinghao Zhang,Lina Wang,Zhong Li
出处
期刊:Fuel [Elsevier BV]
卷期号:346: 128351-128351 被引量:15
标识
DOI:10.1016/j.fuel.2023.128351
摘要

Metal oxide plays a vital role in bifunctional tandem-catalyzed CO hydrogenation to light olefins. Herein, a series of Zn-Al metal oxides were prepared and then physically mixed with SAPO-18, the prepared bifunctional catalyst was applied in direct conversion of syngas to light olefins. The effects of structure and oxygen vacancy of Zn-Al oxide were studied by changing the preparation method and the sequence of precipitation. The sequential-precipitated ZA-SP oxide exhibits the ZnAl2O4 spinel structure and no obvious crystalline phase of γ-Al2O3 or ZnO. Compared with the reverse- or co-precipitated or the impregnated Zn-Al oxides, ZA-SP oxide possesses the highest oxygen vacancy content and amounts of desorbed CO, which facilitates the CO adsorption and activation. The adsorbed and activated CO on the surface of Zn-Al oxide converted to *CH3O intermediates with the dissociated H species on −Zn−O− sites, and then formed reaction intermediates as in methanol to olefins reaction. After optimizing the calcination temperature of ZA-SP oxide, weight ratio of ZA-SP to SAPO-18, reaction temperature, and gas hourly space velocity, the ZA-SP/SAPO-18 bifunctional catalyst exhibits the highest light olefins space time yield of 10.0 mmol·gcat−1·h−1 at a CO conversion of 40.2 %, which outperforms the previous reported values.
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