Photochemical reduction of carbon dioxide to formate catalyzed by 2,2t́-bipyridine- or 1,10-phenanthroline-ruthenium(II) complexes

化学 格式化 光化学 催化作用 联吡啶 菲咯啉 配体(生物化学) 猝灭(荧光) 三乙醇胺 甲酸甲酯 2,2'-联吡啶 药物化学 无机化学 有机化学 荧光 晶体结构 分析化学(期刊) 生物化学 物理 受体 量子力学
作者
Jean‐Marie Lehn,Raymond Ziessel
出处
期刊:Journal of Organometallic Chemistry [Elsevier]
卷期号:382 (1-2): 157-173 被引量:229
标识
DOI:10.1016/0022-328x(90)85224-m
摘要

Formate is photogenerated by visible light irradiation of systems containing either the [Ru(bpy)3]2+ 2Cl− (bpy = 2,2′-bipyridine) complex alone, or a mixture of two ruthenium(II) complexes. The former system produces the active catalytic species by photolabilisation of a bpy ligand. The latter system consists of a mixture of [Ru(L)3]2+ (L = bpy derivatives or 1,10-phenanthroline (phen)) as photosensitizer and cis-[Ru(bpy)2(CO)(X)]n+ (X = Cl, H, n = 1 or X = CO, n = 2) or cis-Ru(bpy)(CO)2(Cl)2 as homogeneous catalysts which mediate carbon dioxide reduction to formate. The efficiency of formate production is dependent on the presence of water and excess ligand but is independent of CO2 pressure. A maximum quantum yield of 15% was measured for the mixed [Ru(bpy)3]2+ / cis-[Ru(bpy)2(CO)(H)]+ system. The photochemical process consumed triethanolamine as electron donor and was studied by 13C NMR using labelled carbon dioxide in order to determine the origin of the formate. This CO2 photoreduction system consists of two catalytic cycles: a photochemical one for the ruthenium-trischelate and a dark-reaction pathway for the ruthenium bis- or mono-bpy complex. The reaction involves reductive quenching of the [Ru(L)3]2+ excited state by the tertiary amine to the corresponding ruthenium(I) complex which reduces the carbon dioxide activation catalyst to RuI and further to Ru0.
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