Spatially isolated cobalt oxide sites derived from MOFs for direct propane dehydrogenation

脱氢 丙烯 丙烷 催化作用 煅烧 双金属片 无机化学 氧化钴 化学 材料科学 氧化物 有机化学
作者
Yansu Wang,Yujun Suo,Jin‐Tao Ren,Zheng Wang,Zhong‐Yong Yuan
出处
期刊:Journal of Colloid and Interface Science [Elsevier]
卷期号:594: 113-121 被引量:34
标识
DOI:10.1016/j.jcis.2021.03.023
摘要

The "active site isolation" strategy has been proved to be efficient for enhancing the catalytic performance in propane dehydrogenation (PDH). Herein, spatially isolated cobalt oxide sites within nitrogen-doped carbon (NC) layers supported on silicalite-1 zeolite (CoOx@NC/S-1) were synthesized by a two-step process consisting of the pyrolysis of bimetallic Zn/Co zeolitic imidazole frameworks loaded on silicalite-1 (ZnCo-ZIF/S-1) under N2 and the subsequent calcination in air atmosphere. This catalyst possesses exceptional catalytic performance for PDH with the propane conversion of 40% and the propene selectivity of >97%, and no apparent deactivation is observed after 10 h PDH reaction at 600 °C. With intensive characterizations and experiments, it is indicated that the real active sites of CoOx@NC/S-1 are isolated CoO sites during the PDH process. In situ FT-IR spectroscopy shows the same intermediate product (Co-C3H7) during both propane dehydrogenation and propene hydrogenation, indicating that they have a reverse reaction process, and a reaction mechanism for PDH is proposed accordingly.
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