Imidazolium‐Functionalized Cationic Covalent Triazine Frameworks Stabilized Copper Nanoparticles for Enhanced CO2 Electroreduction

过电位 阳离子聚合 乙烯 共价键 纳米颗粒 电解 化学 法拉第效率 电子转移 选择性 无机化学 电化学 材料科学 光化学 纳米技术 有机化学 催化作用 电极 电解质 物理化学
作者
Min‐Jie Mao,Meng‐Di Zhang,Dongli Meng,Jianxin Chen,Chang He,Yuan‐Biao Huang,Rong Cao
出处
期刊:Chemcatchem [Wiley]
卷期号:12 (13): 3530-3536 被引量:32
标识
DOI:10.1002/cctc.202000387
摘要

Abstract The highly selective production of reduced multicarbon products with long‐term durability for CO 2 electroreduction reaction (CO 2 RR) using clean and renewable electricity is currently a major challenge. Copper nanoparticles (Cu NPs) are exceptionally advantageous for CO 2 RR to yield multielectron transfer chemical products such as ethylene and ethanol. However, Cu NPs for CO 2 RR generally require high overpotential to produce multiple electron transfer C 2+ products with poor stability. Herein, an imidazolium‐functionalized covalent triazine framework (ICTF) stabilized Cu NPs (Cu/ICTF) for the enhanced CO 2 RR to produce ethylene is reported. The imidazolium groups in the cationic ICTF not only can enhance CO 2 capture capacity and lower the energetic barrier to activate CO 2 , but also the in situ formed N‐heterocyclic carbenes (NHC) could stabilize Cu NPs to prevent their deactivation. Thus, the Cu/ICTF demonstrated higher selectivity (35 %) for the electroreduction of CO 2 to ethylene with larger partial current density of ethylene (4.14 mA cm −2 ) over the unmodified neutral CTF stabilized Cu NPs (Cu/CTF) with 29 % Faradaic efficiency (FE) of ethylene and current density of 3.69 mA cm −2 . Moreover, the active sites could be stabilized by the in situ produced NHC in ICTF and the current density and C 2 H 4 FE of Cu/ICTF 50 were almost maintained after 10 h continuous electrolysis experiment, while the C 2 H 4 FE of Cu/CTF 50 were lost ca. 42 % of its original value after 7 h. This strategy provides a facile approach to stabilize active sites for CO 2 RR and may bring new inspiration to apply in energy storage and conversion.
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