Sustainable oxidation catalysis supported by light: Fe-poly (heptazine imide) as a heterogeneous single-atom photocatalyst

催化作用 化学 酰亚胺 光催化 离子交换 光化学 无机化学 Atom(片上系统) 材料科学 离子 高分子化学 有机化学 计算机科学 嵌入式系统
作者
Marcos A. R. da Silva,Ingrid F. Silva,Qi Xue,Tsz Woon Benedict Lo,Nadezda V. Tarakina,Barbara Nascimento Nunes,Péter Adler,Sudhir K. Sahoo,Detlef W. Bahnemann,Nieves López‐Salas,Aleksandr Savateev,Cauê Ribeiro,Thomas D. Kühne,Markus Antonietti,Ivo F. Teixeira
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:304: 120965-120965 被引量:67
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120965
摘要

Fe-N-C materials, when prepared as single-atom catalysts (SAC), display excellent activities in oxidation reactions. The systematic investigation of the iron coordination mode revealed that Fe-N4C catalysts are the most active for C-H bond oxidation. However, many of these catalysts are synthesized through pyrolysis, which is characterized by a lack of control and structures with heterogeneous composition, rarely presenting only atomically dispersed Fe−N − C as active sites. Herein, an alternative, reliable and easily reproducible method to obtain highly active Fe SACs (atomically dispersed) with Fe-N4 sites is presented, which is based on ion exchange of sodium from high crystalline sodium poly(heptazine imide) (Na-PHI) by other ions. The obtained catalyst can photocatalytically oxidize C-H bonds selectively toward ketones using only dioxygen. Detailed mechanism investigations indicate that the active species in the C-H bond oxidation are highly valent Fe(IV)/Fe(V)-oxo species, which are further activated by the holes generated at the PHI support under light irradiation.
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