Unlocking the potential of sub-nanometer-scale copper via confinement engineering: A remarkable approach for electrochemical nitrate-to-ammonia conversion in wastewater treatment

催化作用 无机化学 电化学 硝酸盐 化学 氨生产 碱度 吸附 材料科学 电极 有机化学 物理化学
作者
Yuelong Liu,Mengshan Chen,Xue Zhao,Haoran Zhang,Yan Zhao,Yingtang Zhou
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:475: 146176-146176 被引量:24
标识
DOI:10.1016/j.cej.2023.146176
摘要

Electrochemical-nitrate-reduction-reaction (eNitRR) ammonia synthesis shows the vision of green ammonia synthesis and is also an effective way to purify nitrate wastewater. In this study, the complex of 1,10-phenanthroline and Cu2+ was adsorbed on the surface of polydopamine-derived nitrogen-doped-hollow-carbon-spheres, and sub-nanometer-scale copper species (CuCN/NHCSs) were obtained after heat treatment. Using CuCN/NHCSs as catalyst, the ammonia yield rate and Faradaic efficiency of eNitRR reached 21413.5 μg h−1 mgcat.−1 (−1.1 V vs RHE) and 91.08% (−0.9 V vs RHE), respectively. CuCN/NHCSs still have high catalytic activity for eNitRR even in complex water environments (such as acidity, alkalinity, coexisting ions). In the face of low concentration of nitrate in natural sewage, CuCN/NHCSs as a catalyst can reduce the concentration of NO3− to below the limits set by WHO and US EPA within 10 h, and achieve effective purification of nitrate sewage. DFT calculations show that both single-atom Cu sites and Cu atom cluster sites on NHCSs can promote the electrochemical conversion of NO3− to ammonia, so minimizing copper sites can maximize the unit activity. Furthermore, the simultaneous anchoring of Cu atom clusters and single-atom Cu in the carbon matrix is beneficial to lower the energy barrier of the potential-determining step of eNitRR.
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