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Anion Modulation: Enabling Highly Conductive Stable Polymer Electrolytes for Solid‐State Li‐Metal Batteries

电解质 材料科学 离子电导率 阳极 离子 离子键合 锂(药物) 聚合物 电导率 快离子导体 化学工程 电极 化学 物理化学 复合材料 有机化学 工程类 医学 内分泌学
作者
Liyi Zhao,Qingyu Dong,Yueqi Wang,Guoyong Xue,Xuechun Wang,Zhiyun Li,Hui Shao,Hongwei Chen,Yanbin Shen,Liwei Chen
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
被引量:3
标识
DOI:10.1002/anie.202412280
摘要

Abstract Solid polymer electrolytes (SPEs) are promising ionic conductors for developing high‐specific‐energy solid‐state lithium metal batteries. However, developing SPEs with both high ionic conductivity and interfacial compatibility remains a challenge. Here, we propose a design concept of an anion‐modulated polymer electrolyte (termed AMPE) for high‐voltage Li metal batteries. Specifically, we design the AMPE by incorporating high‐voltage‐resistant and high charge density units with an anion receptor unit. The high‐voltage‐resistant and high charge density segments contribute to achieving a decent voltage tolerance of the polymer chains and ensure sufficient carrier ions. The anion receptor, represented by a boron‐containing molecule, promotes the generation of free Li + by dissociating anion‐cation pairs. More importantly, the strong interaction between the electron‐deficient B and the TFSI − in the matrix promotes the anion reduction to form a stable anion‐derived mosaic‐like solid electrolyte interphase on the Li‐metal anode. As a result, the AMPE exhibits a high ionic conductivity of 3.80×10 −4 S cm −1 and effectively suppresses lithium dendrites, enabling an all‐solid‐state Li|AMPE|LiCoO 2 cell to achieve a cycle life of 700 cycles at an operating voltage of 4.40 V. This design concept would inspire efforts to develop high‐performance SPEs for high‐specific‐energy solid‐state lithium metal batteries.
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