Engineering Pt-Mn2O3 interface to boost selective oxidation of ethylene glycol to glycolic acid

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作者
Hao Yan,Shuang Yao,Jinyao Wang,Shumin Zhao,Yinghao Sun,Mengyuan Liu,Xin Zhou,Guangyu Zhang,Xin Jin,Xiang Feng,Yibin Liu,Xiaobo Chen,De Chen,Chaohe Yang
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier]
卷期号:284: 119803-119803 被引量:50
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2020.119803
摘要

Rational design of desirable active sites is still a grand challenge for the efficient conversion of polyols to value-added products. Herein, we successfully constructed the Pt-Mn2O3 interfacial sites rather than Pt-MnOx solid solution to boost selective oxidation of ethylene glycol to glycolic acid under mild conditions. X-ray absorption spectroscopy and high-resolution transmission electron microscope revealed that the pre-distribution of Mn2O3 inside support unexpectedly induced the formation of Pt-Mn2O3 interfacial active sites with strong electron coupling effect, leading to an unprecedented catalytic activity (turnover frequency: 3196.9 h−1) and glycolic acid yield (86.4 %). In addition, quantitative analysis of the intrinsic active sites was performed, and a “volcano-shape” relationship was established between initial reaction rate and Pt/Mn ratio. Moreover, the structure-dependent reaction kinetics and density functional theory calculation revealed that the synergistic effect between the Mn2O3 redox cycle and Pt promotes the adsorption of ethylene glycol and the activation of CH bond, resulting in the lower activation energy of ethylene glycol oxidation. The outcome of this work offers a promising avenue for the direct construction of efficient Pt-based catalysts with desired active sites.
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