Effect of Anchoring Groups on Single-Molecule Conductance: Comparative Study of Thiol-, Amine-, and Carboxylic-Acid-Terminated Molecules

锚固 化学 电导 分子 质子化 脱质子化 轨道能级差 羧酸 计算化学 结晶学 立体化学 高分子化学 有机化学 凝聚态物理 物理 结构工程 工程类 离子
作者
Fang Chen,Xiulan Li,Joshua Hihath,Zhifeng Huang,Nongjian Tao
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:128 (49): 15874-15881 被引量:734
标识
DOI:10.1021/ja065864k
摘要

We studied the effect of anchoring groups on the conductance of single molecules using alkanes terminated with dithiol, diamine, and dicarboxylic-acid groups as a model system. We created a large number of molecular junctions mechanically and analyzed the statistical distributions of the conductance values of the molecular junctions. Multiple sets of conductance values were found in each case. The I-V characteristics, temperature independence, and exponential decay of the conductance with the molecular length all indicate tunneling as the conduction mechanism for these molecules. The prefactor of the exponential decay function, which reflects the contact resistance, is highly sensitive to the anchoring group, and the decay constant is weakly dependent on the anchoring group. These observations are attributed to different electronic couplings between the molecules and the electrodes and alignments of the molecular energy levels relative to the Fermi energy level of the electrodes introduced by different anchoring groups. For diamine and dicarboxylic-acid groups, the conductance values are sensitive to pH due to protonation and deprotonation of the anchoring groups. Further insight into the binding strengths of these anchoring groups to gold electrodes is obtained by statistically analyzing the stretching length of molecular junctions.

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