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Targeted NO Oxidation and Synchronous NO2 Inhibition via Oriented 1O2 Formation Based on Lewis Acid Site Adjustment

路易斯酸 化学 选择性 光催化 电子转移 再分配(选举) 猝灭(荧光) 光化学 催化作用 反应机理 密度泛函理论 组合化学 计算化学 有机化学 荧光 物理 量子力学 政治 政治学 法学
作者
Songxia Wang,Wen Cui,Ben Lei,Xing’an Dong,Yin Tang,Fan Dong
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:57 (34): 12890-12900 被引量:43
标识
DOI:10.1021/acs.est.3c03396
摘要

An appealing strategy for ensuring environmental benefits of the photocatalytic NO oxidation reaction is to convert NO into NO3- instead of NO2, yet the selectivity of products remains challenging. Here, such a scenario could be realized by tailoring the exposure of Lewis acid sites on the surface of ZrO2, aiming to precisely regulate the ROS evolution process for the selective oxidation of NO into NO3-. As evidenced by highly combined experimental characterizations and density functional theory (DFT) simulations, Lewis acid sites serving as electron acceptors could induce itinerant electron redistribution, charge-carrier transfer, and further oxidation of •O2-, which promotes the oriented formation of 1O2. As a result, monoclinic ZrO2 with more Lewis acid sites exhibited an outstanding NO conversion efficiency (56.33%) and extremely low NO2 selectivity (5.04%). The ROS-based reaction process and promotion mechanism of photocatalytic performance have been revealed on the basis of ESR analysis, ROS-quenching experiments, and in situ ROS-quenching DRIFTS. This work could provide a critical view toward oriented ROS formation and advance a unique mechanism of selective NO oxidation into NO3-.
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