Construction of Highly Active and Selective Molecular Imprinting Catalyst for Hydrogenation

选择性 化学 分子印迹 催化作用 印记(心理学) 硝基 组合化学 活动站点 有机化学 生物化学 基因 烷基
作者
Dongcheng He,Teng Li,Xingchao Dai,Shujuan Liu,Xinjiang Cui,Feng Shi
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (38): 20813-20824 被引量:4
标识
DOI:10.1021/jacs.3c04576
摘要

Surface molecular imprinting (MI) is one of the most efficient techniques to improve selectivity in a catalytic reaction. Heretofore, a prerequisite to fabricating selective catalysts by MI strategies is to sacrifice the number of surface-active sites, leading to a remarkable decrease of activity. Thus, it is highly desirable to design molecular imprinting catalysts (MICs) in which both the catalytic activity and selectivity are significantly enhanced. Herein, a series of MICs are prepared by sequentially adsorbing imprinting molecules (nitro compounds, N) and imprinting ligand (1,10-phenanthroline, L) over the copper surface of Cu/Al2O3. The resulting Cu/Al2O3-N-L MICs not only offer promoted catalytic selectivity but also enhance catalytic activity for nitro compounds hydrogenation by an creating imprinting cavity derived from the presorption of N and forming new active Cu-N sites at the interface of the copper sites and L. Characterizations by means of various experimental investigations and DFT calculations disclose that the molecular imprinting effect (promoted activity and selectivity) originates from the formation of new active Cu-N sites and precise imprinting cavities, endowing promoted catalytic selectivity and activity on the hydrogenation of nitro compounds.
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