Electron Localization in Rationally Designed Pt1Pd Single-Atom Alloy Catalyst Enables High-Performance Li–O2 Batteries

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作者
Erhuan Zhang,Anqi Dong,Kun Yin,Chenliang Ye,Yin Zhou,Chuan Fu Tan,Menggang Li,Xiaobo Zheng,Yu Wang,Xiangwen Gao,Hongbo Li,Dingsheng Wang,Shaojun Guo
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:146 (4): 2339-2344 被引量:38
标识
DOI:10.1021/jacs.3c12734
摘要

Li–O2 batteries (LOBs) are considered as one of the most promising energy storage devices due to their ultrahigh theoretical energy density, yet they face the critical issues of sluggish cathode redox kinetics during the discharge and charge processes. Here we report a direct synthetic strategy to fabricate a single-atom alloy catalyst in which single-atom Pt is precisely dispersed in ultrathin Pd hexagonal nanoplates (Pt1Pd). The LOB with the Pt1Pd cathode demonstrates an ultralow overpotential of 0.69 V at 0.5 A g–1 and negligible activity loss over 600 h. Density functional theory calculations show that Pt1Pd can promote the activation of the O2/Li2O2 redox couple due to the electron localization caused by the single Pt atom, thereby lowering the energy barriers for the oxygen reduction and oxygen evolution reactions. Our strategy for designing single-atom alloy cathodic catalysts can address the sluggish oxygen redox kinetics in LOBs and other energy storage/conversion devices.
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