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Hydroxyl-Bonded Ru on Metallic TiN Surface Catalyzing CO2 Reduction with H2O by Infrared Light

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作者
Bo Su,Yuehua Kong,Sibo Wang,Shouwei Zuo,Wei Lin,Yuanxing Fang,Yidong Hou,Guigang Zhang,Huabin Zhang,Xinchen Wang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (50): 27415-27423 被引量:80
标识
DOI:10.1021/jacs.3c08311
摘要

Synchronized conversion of CO2 and H2O into hydrocarbons and oxygen via infrared-ignited photocatalysis remains a challenge. Herein, the hydroxyl-coordinated single-site Ru is anchored precisely on the metallic TiN surface by a NaBH4/NaOH reforming method to construct an infrared-responsive HO-Ru/TiN photocatalyst. Aberration-corrected high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy (ac-HAADF-STEM) and X-ray absorption spectroscopy (XAS) confirm the atomic distribution of the Ru species. XAS and density functional theory (DFT) calculations unveil the formation of surface HO-RuN5–Ti Lewis pair sites, which achieves efficient CO2 polarization/activation via dual coordination with the C and O atoms of CO2 on HO-Ru/TiN. Also, implanting the Ru species on the TiN surface powerfully boosts the separation and transfer of photoinduced charges. Under infrared irradiation, the HO-Ru/TiN catalyst shows a superior CO2-to-CO transformation activity coupled with H2O oxidation to release O2, and the CO2 reduction rate can further be promoted by about 3-fold under simulated sunlight. With the key reaction intermediates determined by in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (DRIFTS) and predicted by DFT simulations, a possible photoredox mechanism of the CO2 reduction system is proposed.
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