Ethanol dehydrogenation to acetaldehyde over a Cuδ+-based Cu-MFI catalyst

脱氢 催化作用 乙醛 化学 选择性 乙醇 空间速度 无机化学 路易斯酸 有机化学
作者
Xianquan Li,Jifeng Pang,Yujia Zhao,Pengfei Wu,Wenguang Yu,Peifang Yan,Yang Su,Mingyuan Zheng
出处
期刊:Chinese Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:49: 91-101 被引量:18
标识
DOI:10.1016/s1872-2067(23)64431-6
摘要

Copper catalysts have been extensively investigated for the dehydrogenation of ethanol to acetaldehyde. However, identifying the essential active sites for this reaction is difficult because of the complex coordination structure and variable valences of the Cu species during the reaction. The stability of the Cu catalysts in the reaction also needs to be substantially improved. In this study, Cu-MFI, a well-defined Cu-based Lewis acid catalyst, was prepared using a post-acid treatment method for ethanol dehydrogenation. Different from the widely reported Cu+ and Cu0 species accounting for the activity of Cu catalysts, conditional experiments and in situ characterizations revealed that the highly dispersed Cuδ+ (1 < δ < 2) species on the MFI support are the essential active sites for ethanol dehydrogenation. Due to the strong interaction between Cu and silica via the Cu–O–Si linkage, the Cuδ+ species were very stable in the reaction and played the role of a Lewis acid catalyst in promoting ethanol activation and dehydrogenation. Over the optimal catalyst 5%Cu-MFI-deCu, 95% selectivity of acetaldehyde and approximately 87% ethanol conversion were obtained at 250 °C and a weight hourly space velocity of 0.64 h−1 in 120 h time on stream.
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