Isotope Effect between H2O and D2O in Hydrothermal Synthesis

热液循环 选择性 化学 溶剂 动力学同位素效应 同位素 水热合成 电化学 能斯特方程 无机化学 化学工程 物理化学 有机化学 催化作用 电极 工程类 物理 量子力学
作者
Xiuquan Zhou,Luning Wang,Xiulin Fan,Brandon Wilfong,Sz‐Chian Liou,Yi Wang,Huafei Zheng,Zhange Feng,Chunsheng Wang,Efrain E. Rodriguez
出处
期刊:Chemistry of Materials [American Chemical Society]
卷期号:32 (2): 769-775 被引量:17
标识
DOI:10.1021/acs.chemmater.9b04121
摘要

Synthetic chemists can use different solvents (for example, polar vs nonpolar) to affect solute–solvent interactions and therefore favor a particular reaction product. Using a different isotope of the same solvent to select the product, however, is uncommon. We find that water and heavy water (D2O) can select different products in the hydrothermal syntheses of iron-containing solids. Under hydrothermal and anaerobic conditions, water oxidizes iron to evolve hydrogen gas and a mixture of Fe2+- and Fe3+-containing solids. When we replace D2O for H2O under identical hydrothermal conditions, we can select thermodynamic products in our syntheses of iron-containing solids, whether it be oxides or chalcogenides. To explain this remarkable difference in product selectivity, we discover an unexpected difference in a fundamental property between H2O and D2O: their standard reduction potentials. Through electrochemical measurements and under strongly basic conditions (pH = 14), we find that the reduction potential of D2O is 109 mV lower than that of H2O. This difference in the reduction potential cannot be explained by the simple Nernst formulation. The unique product selectivity of D2O over H2O allows us to prepare iron chalcogenides with structures relevant to the iron-based superconductors.
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