Degradation of bisphenol a using peroxymonosulfate activated by single-atomic cobalt catalysts: Different reactive species at acidic and alkaline pH

化学 单线态氧 激进的 降级(电信) 电子顺磁共振 光化学 催化作用 活性炭 无机化学 双酚A 氧气 有机化学 吸附 环氧树脂 计算机科学 物理 电信 核磁共振
作者
Qi Wang,Cun Liu,Dongmei Zhou,Xiurong Chen,Meng Zhang,Kuangfei Lin
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:439: 135002-135002 被引量:65
标识
DOI:10.1016/j.cej.2022.135002
摘要

Peroxymonosulfate-assisted advanced oxidation processes (PMS-AOPs) catalyzed by single-atom catalysts have become state-of-the-art technologies for environmental remediation. In this study, Cobalt single-atom catalysts supported by graphitic carbon nitride (SA-CoCN) containing Co-N4 active sites were developed as PMS activators for bisphenol A (BPA) degradation. BPA (10 mg L−1) was completely removed with 0.1 g L−1 SA-CoCN and 0.5 mM PMS, and this process was pH-dependent. Instead of the widely recognized generation of free radicals (SO4·– and ‧OH), high-valent cobalt [Co(IV)] and singlet oxygen (1O2) were the predominant reactive species for pollutant degradation under acidic and alkaline conditions, respectively. The conversion of methyl phenyl sulfoxide (PMSO) to methyl phenyl sulfone (PMSO2), electron paramagnetic resonance tests and radical scavenger experiments were used to probe these reactive species. According to density functional theory calculations, the formation of Co(IV) and 1O2 was thermodynamically favorable, and the generation pathways of Co(IV) and 1O2 were further discussed. This study provides an insight into the single-atom cobalt catalyst/PMS process.
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