亲爱的研友该休息了!由于当前在线用户较少,发布求助请尽量完整地填写文献信息,科研通机器人24小时在线,伴您度过漫漫科研夜!身体可是革命的本钱,早点休息,好梦!

Atomic control of active-site ensembles in ordered alloys to enhance hydrogenation selectivity

化学 金属间化合物 催化作用 乙烯 选择性 异核分子 化学计量学 Atom(片上系统) 活动站点 结晶学 无机化学 物理化学 分子 合金 有机化学 计算机科学 嵌入式系统
作者
Anish Dasgupta,Haoran He,Rushi Gong,Shun‐Li Shang,Eric Zimmerer,Randall J. Meyer,Zi‐Kui Liu,Michael J. Janik,Robert M. Rioux
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
卷期号:14 (5): 523-529 被引量:80
标识
DOI:10.1038/s41557-021-00855-3
摘要

Intermetallic compounds offer unique opportunities for atom-by-atom manipulation of catalytic ensembles through precise stoichiometric control. The (Pd, M, Zn) γ-brass phase enables the controlled synthesis of Pd–M–Pd catalytic sites (M = Zn, Pd, Cu, Ag and Au) isolated in an inert Zn matrix. These multi-atom heteronuclear active sites are catalytically distinct from Pd single atoms and fully coordinated Pd. Here we quantify the unexpectedly large effect that active-site composition (that is, identity of the M atom in Pd–M–Pd sites) has on ethylene selectivity during acetylene semihydrogenation. Subtle stoichiometric control demonstrates that Pd–Pd–Pd sites are active for ethylene hydrogenation, whereas Pd–Zn–Pd sites show no measurable ethylene-to-ethane conversion. Agreement between experimental and density-functional-theory-predicted activities and selectivities demonstrates precise control of Pd–M–Pd active-site composition. This work demonstrates that the diversity and well-defined structure of intermetallics can be used to design active sites assembled with atomic-level precision. Advances in the design of heterogeneous catalysts are limited by our ability to synthesize atomically precise active-site ensembles. Now, the controlled synthesis of Pd–M–Pd catalytic sites (M = Zn, Pd, Cu, Ag and Au) has been demonstrated. Stoichiometric control identifies that Pd–Pd–Pd sites are active for ethylene hydrogenation, whereas Pd–Zn–Pd sites are not.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
PDF的下载单位、IP信息已删除 (2025-6-4)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
6秒前
我要读博士完成签到 ,获得积分10
7秒前
卡卡东完成签到 ,获得积分10
8秒前
蛙蛙完成签到,获得积分10
11秒前
威武的元冬完成签到,获得积分20
12秒前
勇敢牛牛完成签到 ,获得积分10
18秒前
泉水丁冬2023完成签到 ,获得积分10
18秒前
glanceofwind完成签到 ,获得积分10
19秒前
Owen应助lsm采纳,获得10
20秒前
学者风范完成签到 ,获得积分10
21秒前
24秒前
26秒前
Eden发布了新的文献求助10
28秒前
29秒前
白一航完成签到,获得积分10
31秒前
33秒前
碳酸芙兰完成签到,获得积分10
38秒前
H_C发布了新的文献求助10
38秒前
47秒前
marcelo完成签到,获得积分10
50秒前
所所应助lv采纳,获得10
51秒前
obsidian完成签到,获得积分10
51秒前
55秒前
科研小牛完成签到,获得积分10
56秒前
58秒前
andrele发布了新的文献求助30
1分钟前
Cathy发布了新的文献求助200
1分钟前
1分钟前
奥黛丽赫本完成签到,获得积分10
1分钟前
鹿茸与共完成签到,获得积分10
1分钟前
酷波er应助lv采纳,获得10
1分钟前
1分钟前
鹿茸与共发布了新的文献求助10
1分钟前
enchanted发布了新的文献求助10
1分钟前
1分钟前
Hqing完成签到 ,获得积分10
1分钟前
1分钟前
1分钟前
NIUB完成签到,获得积分10
1分钟前
直率芮完成签到 ,获得积分10
1分钟前
高分求助中
The Mother of All Tableaux: Order, Equivalence, and Geometry in the Large-scale Structure of Optimality Theory 3000
A new approach to the extrapolation of accelerated life test data 1000
ACSM’s Guidelines for Exercise Testing and Prescription, 12th edition 500
Indomethacinのヒトにおける経皮吸収 400
Phylogenetic study of the order Polydesmida (Myriapoda: Diplopoda) 370
基于可调谐半导体激光吸收光谱技术泄漏气体检测系统的研究 350
Robot-supported joining of reinforcement textiles with one-sided sewing heads 320
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 冶金 细胞生物学 免疫学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3990012
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3532077
关于积分的说明 11256227
捐赠科研通 3270933
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1805139
邀请新用户注册赠送积分活动 882270
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 809228