Enhancing Hydrogen Evolution Activity of Monolayer Molybdenum Disulfide via a Molecular Proton Mediator

单层 二硫化钼 氢铵 吸附 活动站点 质子 催化作用 化学 化学物理 光化学 分子 无机化学 化学工程 物理化学 有机化学 工程类 物理 量子力学 生物化学
作者
Huijuan Liu,Baichang Li,Fernando A. Soto,Xufan Li,Raymond R. Unocic,Perla B. Balbuena,Avetik R. Harutyunyan,James Hone,Daniel V. Esposito
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:11 (19): 12159-12169 被引量:24
标识
DOI:10.1021/acscatal.1c03016
摘要

The configuration and local environment of active sites in transition metal dichalcogenides can significantly alter their electrocatalytic activity toward the hydrogen evolution reaction (HER). Herein, we demonstrate that the HER activity of monolayer MoS2 electrocatalysts can be enhanced through the modulation of active sites by introducing a molecular mediator that alters the coverage of adsorbed protons. Sodium dodecyl sulfate (SDS) promotes the intrinsic HER activity of both terrace-based sulfur vacancies (VS) and edge sites during HER operation in an acidic environment, leading to increases in the turnover frequency (TOF) of both sites by up to 5 orders of magnitude. Simulations indicate that SDS facilitates proton adsorption by catching protons from hydronium ions and releasing them to VS, which reduces the energy barrier by creating a stair-case-like free energy profile. Our results highlight the ability to tailor the activity of electrocatalysts by synergistically combining proton transfer mediators with engineered active sites.
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