Size‐Dependent Activity and Selectivity of Atomic‐Level Copper Nanoclusters during CO/CO2 Electroreduction

纳米团簇 选择性 催化作用 化学 法拉第效率 无机化学 材料科学 电极 物理化学 纳米技术 电化学 有机化学
作者
Weifeng Rong,Haiyuan Zou,Wenjie Zang,Shibo Xi,Shuting Wei,Baihua Long,Junhui Hu,Yongfei Ji,Lele Duan
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:60 (1): 466-472 被引量:194
标识
DOI:10.1002/anie.202011836
摘要

Abstract As a favorite descriptor, the size effect of Cu‐based catalysts has been regularly utilized for activity and selectivity regulation toward CO 2 /CO electroreduction reactions (CO 2 /CORR). However, little progress has been made in regulating the size of Cu nanoclusters at the atomic level. Herein, the size‐gradient Cu catalysts from single atoms (SAs) to subnanometric clusters (SCs, 0.5–1 nm) to nanoclusters (NCs, 1–1.5 nm) on graphdiyne matrix are readily prepared via an acetylenic‐bond‐directed site‐trapping approach. Electrocatalytic measurements show a significant size effect in both the activity and selectivity toward CO 2 /CORR. Increasing the size of Cu nanoclusters will improve catalytic activity and selectivity toward C 2+ productions in CORR. A high C 2+ conversion rate of 312 mA cm −2 with the Faradaic efficiency of 91.2 % are achieved at −1.0 V versus reversible hydrogen electrode (RHE) over Cu NCs. The activity/selectivity‐size relations provide a clear understanding of mechanisms in the CO 2 /CORR at the atomic level.
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