Frustrated Lewis Pairs Accelerating CO2 Reduction on Oxyhydroxide Photocatalysts with Surface Lattice Hydroxyls as a Solid‐State Proton Donor

路易斯酸 光催化 催化作用 材料科学 光化学 质子 分子 氧气 辐照 化学 有机化学 量子力学 物理 核物理学
作者
Xiaohui Wang,Lei Lü,Bing Wang,Zhe Xu,Zhenyu Xin,Shicheng Yan,Zhirong Geng,Zhigang Zou
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:28 (43) 被引量:137
标识
DOI:10.1002/adfm.201804191
摘要

Abstract Light‐driven CO 2 reduction into high value‐added product is a potential route to convert and store solar energy. Here, using the hydroxyls on an oxyhydroxide photocatalyst, CoGeO 2 (OH) 2 , as solid‐state proton source to reduce the CO 2 into CH 4 is proposed. It is found that under irradiation, the lattice hydroxyls on surface of CoGeO 2 (OH) 2 are oxidized by photogenerated holes, resulting in the generation of oxygen vacancies (O Vs ) and protons. The photoinduced O Vs (Lewis acid) and its proximal surface hydroxyls (Lewis base) are more likely to form the frustrated Lewis acid–base pairs, which can capture, activate, and reduce CO 2 with the assistance of protons into CH 4 . The surface lattice hydroxyls are able to regenerate when the catalyst is exposed to the water molecule–containing atmosphere, thus achieving a sustainable CO 2 conversion. The proposed CO 2 reduction by self‐breathing surface hydroxyls may open a new avenue to use photocatalysis for energy conversion.
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