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Unveiling the Intrinsic Superior SHG Performance of Ce4+ fluoride Masked by Subtle Ce3+ Impurity and Its Effective Removal

杂质 氟化物 材料科学 带隙 光电子学 纳米技术 分析化学(期刊) 化学 无机化学 冶金 有机化学
作者
Mengyue Li,Xin Liu,Rui Wang,Li‐Ming Wu,Ling Chen,Qi Wu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
标识
DOI:10.1002/anie.202502143
摘要

Owing to its unique electronic configuration [Xe]4f0, Ce4+‐compound is a highly desired in the field of advanced nonlinear optical materials, yet its synthesis remains a great challange. Herein, we report a series of cerium fluorides, including a pure Ce4+‐fluoride, high‐performance Na2(Ce4+)F6; three mixed valance state samples, (Mix1–3, with increasing Ce3+ concentration); and a fully reduced pure Ce3+‐fluoride Na1.5(Ce3+)1.5F6. In particular, Na2(Ce4+)F6, shows an SHG response (4 × KDP), and a wide band gap (4.77 eV), which are the strongest and widest among all Ce‐containing materials to date. With systematic studies, we demonstrate that the subtle Ce3+ impurity significantly reduces performance. By being aware of this fact and consciously controlling experimental conditions, we can ensure the synthesis of pure Na2(Ce4+)F6, which exhibits excellent overall performance and shows great potential for future applications. This work not only reinforced the crucial role of Ce4+ in significantly enhancing the key performance, but also provided invaluable experimental evidence and theoretical support for the future design of more efficient and superior functional materials.
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