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Selective Electrochemical CO2 Reduction to Ethylene or Ethanol via Tuning *OH Adsorption

质子化 吸附 法拉第效率 乙烯 化学 电化学 无定形固体 乙醇 无机化学 选择性 电极 结晶学 离子 催化作用 物理化学 有机化学
作者
Dazhong Zhong,Qiang Fang,Runxin Du,Yaxin Jin,Peng Chen,Dongfang Cheng,Tan Li,Tao Zhao,Sheng Zhang,Yao Zheng,Qiang Zhao,Yuhan Sun,Jinping Li
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
被引量:1
标识
DOI:10.1002/anie.202501773
摘要

Selective electrocatalytic reduction of carbon dioxide (CO2RR) into ethylene (C2H4) or ethanol (C2H5OH) is a high challenge. In this study, the rational manipulating of Cu defect sites was realized for the selective formation of C2H5OH and C2H4. Low‐coordination amorphous and medium‐coordination grain‐boundary Cu defect sites with different *OH affinity were found to play a decisive role in the selective protonation of CH2CHO*. In particular, grain‐boundary‐rich Cu (denoted as Cu‐1) that weakly adsorbed *OH and CH2CHO* favored the protonation on β‐C of CH2CHO*, leading to the selective production of C2H5OH. In contrast, amorphous Cu defect sites (denoted as Cu‐3) showed strong *OH adsorption and then strong CH2CHO* adsorption, facilitating C–O breaking and C2H4 formation. In the membrane electrode assembly (MEA) configuration, a remarkably high full‐cell energy efficiency (EE) of 29.0% for C2H5OH on Cu‐1 and an impressive high full‐cell EE of 25.6% for C2H4 on Cu‐3 were observed. In addition, a C2H4 Faradaic efficiency (FE) of 63.4±1.5% was achieved on Cu‐3 at a notable current of 12.5 A with a 25 cm‐2 MEA configuration. These results provided crucial insights into the significance of defect sites in realizing the adsorption of *OH for the selective production of C2H4 or C2H5OH.
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