Element-dependent effects of alkali cations on nitrate reduction to ammonia

催化作用 部分 碱金属 硝酸盐 吸附 氨生产 化学 选择性催化还原 选择性 无机化学 光催化 水溶液 有机化学
作者
Yida Zhang,Zhentao Ma,Shaokang Yang,Qingyu Wang,Limin Liu,Yu Bai,Dewei Rao,Gongming Wang,Hongliang Li,Xusheng Zheng
出处
期刊:Science Bulletin [Elsevier BV]
卷期号:69 (8): 1100-1108 被引量:10
标识
DOI:10.1016/j.scib.2024.02.011
摘要

Catalytic conversion of nitrate (NO3−) pollutants into ammonia (NH3) offers a sustainable and promising route for both wastewater treatment and NH3 synthesis. Alkali cations are prevalent in nitrate solutions, but their roles beyond charge balance in catalytic NO3− conversion have been generally ignored. Herein, we report the promotion effect of K+ cations in KNO3 solution for NO3− reduction over a TiO2-supported Ni single-atom catalyst (Ni1/TiO2). For photocatalytic NO3− reduction reaction, Ni1/TiO2 exhibited a 1.9-fold NH3 yield rate with nearly 100% selectivity in KNO3 solution relative to that in NaNO3 solution. Mechanistic studies reveal that the K+ cations from KNO3 gradually bonded with the surface of Ni1/TiO2, in situ forming a K-O-Ni moiety during reaction, whereas the Na+ ions were unable to interact with the catalyst in NaNO3 solution. The charge accumulation on the Ni sites induced by the incorporation of K atom promoted the adsorption and activation of NO3−. Furthermore, the K-O-Ni moiety facilitated the multiple proton-electron coupling of NO3− into NH3 by stabilizing the intermediates.
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