Hydroxyl-Functionalization Promoted Activity and Recovery of Ionic Liquids in Direct Dimethyl Carbonate Synthesis from CO2

碳酸二甲酯 表面改性 离子液体 碳酸盐 化学 离子键合 化学工程 有机化学 离子 催化作用 物理化学 工程类
作者
Jiawei Ruan,Lifang Chen,Xinzi Wu,Shaokang Qian,Kunchi Xie,Xiaoyi Zhang,Hongye Cheng,Zhen Song,Zhiwen Qi
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:361: 124557-124557 被引量:1
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2024.124557
摘要

Direct synthesis of dimethyl carbonate (DMC) from CO2 is promising for CO2 utilization, however its efficiency remains far from industrial-scale implementation for lack of customized catalysts. Herein, a hydroxyl-functionalized ionic liquid (HFIL) was developed to enhance catalytic activity, and importantly, to facilitate IL recovery through spontaneous phase separation. A high DMC yield (6.5 gDMC·kgcat−1·h−1) over HFIL was achieved under mild conditions compared to non- hydroxyl IL. Self-diffusion coefficients characterization revealed intensified diffusion of CH3OH and HFIL, alongside reduced blockage of active sites after hydroxyl functionalization. Density functional theory calculations elucidated that cation polarization induced by hydroxyl group facilitated the synergistic activation of both substrates and monomethyl carbonate intermediate. The reaction mechanism was further verified through diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy and theoretical calculations. The self-separation behavior was demonstrated by molecular dynamics simulations. The deep insights into hydroxyl effects towards direct DMC synthesis provide a pioneering perspective for CO2 capture and utilization using functionalized ILs.
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